Fürst Günther I. von Schwarzburg-Sondershausen (1678- 1720/21-1740) ließ von 1729 bis 1734 das Neue Palais in Arnstadt als späteren Witwensitz für seine Gemahlin Elisabeth Albertine, geb. Prinzessin von Anhalt-Bernburg (1693–1774), errichten. Das dreiflügelige Doppelpalais war der perfekte Wohn- und Repräsentationsort für ihre Kunstsammlungen.
In den restaurierten Barockräumen der südlichen Beletage zeigt das Museum heute fürstliche Wohn- und Lebenswelten.
Das barocke Spiegel- und Porzellankabinett mit hunderten geschnitzten und vergoldeten Konsolen ist im Originalzustand aus der Erbauungszeit erhalten. In diesem prunkvollen Raum kann man die chinesischen und japanischen Porzellane der ursprünglichen Ausstattung bewundern. Tausend Porzellane aus der Zeit des 16. bis 18. Jahrhunderts verzaubern durch prächtige Farben und schimmernde Glasuren. Ergänzt werden die Stücke durch frühes Meißner Porzellan, asiatische Schnitzereien und Fayencen.
Das Bilderkabinett vermittelt mit seinen aufwändig bemalten Holzvertäfelungen und Türen, den Möbeln und den mehr als fünfzig Gemälden einen Eindruck seiner einstigen Pracht. Neben Werken bedeutender niederländischer Maler des 17. Jh.s und zwei Gemälden von Lucas Cranach d. Ä. beeindrucken auch Bilder des Dresdener Hofmalers Johann Alexander Thiele (1685-1752).
Möbel und zahlreiche Kunstobjekte aus dem fürstlichen Besitz werden in der südlichen Beletage präsentiert, darunter ein „Schwarzburger Willkomm“ – eine Goldschmiedearbeit des Nürnberger Meisters Hans Kellner (1553-1609). Katharina von Nassau-Dillenburg (1543-1624), Tochter Wilhelms I. von Nassau-Dillenburg (1487-1559) und Schwester Wilhelms von Oranien (1533-1584), heiratete 1560 Graf Günther XLI. von Schwarzburg (1529-1583). Er regierte von 1552 bis 1583 in seiner Residenz Arnstadt. Katharina stiftete den Pokal dem Arnstädter Rat im Jahre 1592. Im Bestand des Schloßmuseums haben sich 11 flämische Bildteppiche aus dem 16. Jh. erhalten. Sowohl die weltweit einmaligen sogenannten Affenteppiche, zu denen „Affen beim Schmaus im Walde“ gehört, als auch Teile einer Paulus-Serie und weitere Teppiche mit biblischen Szenen wurden erstmals 1559 im Besitz Graf Günthers XLI. erwähnt.
Im Roten Eckkabinett beeindrucken Dorotheenthaler Fayencen.
Das Audienzzimmer und das südliche Antichambre präsentieren die strahlende Pracht exzellent geschnittener Pokale deutscher Meister aus der Mitte des 18. Jh.s sowie Kleinodien der alten fürstlichen Sammlung wie Kabinettschränke, eine englische Stutzuhr, ein italienisches Barometer, einen venezianischen Spiegel und eine kleine Potentatengalerie.
Im Erdgeschoss des südlichen Corps de logis kann der Besucher die imposante Puppenstadt „Mon plaisir“ mit ihren Häusern und Stuben erleben. „Mein Vergnügen“, so nannte Fürstin Auguste Dorothea von Schwarzburg-Arnstadt (1666–1751) diese unglaublich detailreiche, einmalige Sammlung. Die Miniaturwelt spiegelt das Bild einer kleinen Residenz zur Barockzeit wider. In 82 verschiedene Szenen aufgeteilt, vermitteln die heute erhaltenen etwa 400 Figuren und fast 2.700 Inventargegenstände einen Eindruck vom Leben bei Hofe genauso wie der einfachen Bürger, Handwerker und Bauern, dem Klosterleben u.v.a.m.
Im Dachgeschoss befindet sich die multimediale Bachausstellung „Hörbarer Glaube. Johann Sebastian Bach in Arnstadt“ mit dem originalen Spieltisch der Wenderorgel von 1703. Dieses herausragende Exponat zieht jährlich tausende Musikbegeisterte aus aller Welt an.
